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Adv. Mater. | 潘锋/楼子瑞团队:基于氧化重构制备互连闭孔的高性能钠电池负极硬碳

发布时间:2026-09-10

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钠离子电池凭借钠资源储量丰富、成本低廉等优势,被认为是极具潜力的大规模电网储能体系。硬碳因具有较高的可逆比容量、优异的结构稳定性以及良好的钠化学适配性,已成为钠离子电池的主流负极材料。硬碳的储钠过程主要包括高电位斜坡区的表面缺陷吸附和低电位平台区的微孔填充两种机制。其中,低电位平台接近金属钠的氧化还原电位,是提高电池能量密度的关键。然而,传统高温退火制备的硬碳通常会形成大量缺乏离子传输通道的孤立闭孔,使其成为电化学惰性的死孔,不仅显著降低平台容量,还会阻碍钠离子传输,削弱其扩散动力学。现有改性策略多依赖在前驱体中引入活化剂或模板剂,存在合成流程繁琐、后续水洗工序复杂等问题,难以实现规模化生产。单纯提高碳化温度虽然能够增加闭孔体积,但同时会导致碳骨架致密化收缩及离子通道封堵,造成容量与动力学性能难以兼顾。因此,如何对硬碳进行简洁有效可扩展的结构调控提升储钠性能,实现高平台容量-快速动力学-高初始库仑效率等综合性能,仍是硬碳负极走向高能量密度钠离子电池的核心科学与工程问题。

针对上述挑战,北京大学深圳研究生院金沙赌场 潘锋教授团队近年来针对钠电硬碳负极,从硬碳前驱体改性、体相结构调控、界面设计角度展开研究,系列成果发表于 Advanced Energy Materials.2023, 13, 2302514)、Small2025, 21, 2500532)、Energy Storage Materials2026, 88, 105101)等国际知名期刊,为低成本、高能量密度钠离子电池负极材料的设计与发展提供了新的思路。

近日,潘锋教授、楼子瑞研究员团队提出一套可规模化的氧化重构两步改性策略制备互连闭孔硬碳,首先在400 ℃进行受控氧化,选择性去除高能、无序碳区域,打开原先受阻的微孔通道并连接孤立孔腔;随后在1600 ℃下进行热重构,驱动碳层重排和相邻孔腔融合,同时使外部孔口重新收缩/闭合。由此获得的互连闭孔硬碳(ICP-HC)实现了外部孔口可控与内部孔网络连通的协同,为Na⁺快速进入深层孔腔以及准金属钠团簇的致密存储提供了结构基础,优化后的ICP-HC半电池可逆容量达437 mAh g-1,首次库仑效率91.5%,放电平台容量高达399 mAh g-12C倍率下仍可释放300 mAh g-1容量,完美平衡容量与倍率性能;匹配Na3V2(PO4)3正极组装全电池后,5C倍率下容量达96 mAh g-11C循环200周容量保持率95%,全电池能量密度较传统直接退火硬碳体系提升12.7%;进一步结合中子全散射、小角X射线散射、原位表征及理论模拟,系统阐明硬碳的结构演变规律与储钠机制。原位谱学、密度泛函理论计算及机器学习势模拟共同证实,互连贯通的孔道网络能够消除钠离子扩散瓶颈,提高闭孔利用率,促进准金属钠团簇在更早阶段形成,并显著降低钠团簇的成核势垒,最终实现超高的低电压平台容量与优异的动力学性能。此外,该策略还可用于失效硬碳负极的再生与性能提升,展现出显著的实用价值和广阔的拓展潜力。该文章以Interconnected Closed Pores Enable Dense and Facile Sodium Storage in Hard Carbon为题发表在国际知名期刊 Advanced Materials(先进材料)上(//doi.org/10.1002/adma.74503)。


图1揭示硬碳内部孔隙互连性与微观电化学动力学之间的相关性,为精准结构调控和废旧硬碳升级提供了实用的路径

金沙赌场-金沙在线赌场网址 博士研究生金国彪为该工作第一作者,北京大学潘锋教授、楼子瑞研究员、金锋博士后为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、深圳市自然科学基金、深圳市材料基因组大科学装置平台重大科技基础设施、电动汽车动力电池与材料国际联合研究中心、广东省新能源材料设计与计算重点实验室、深圳市新能源材料基因组制备和检测重点实验室的支持。

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